Mientras servía como arreglista de bandas de baile en el ejército, conoció al cantante Vic Damone, de quien, tras su licenciamiento, y con tan solo veinticuatro años, se convirtió en su pianista. Trabajó en clubes nocturnos y restaurantes con artistas como los Ames Brothers, Imogene Coca, Polly Bergen, Joel Grey, Georgia Gibbs, Steve Lawrence y una joven cantante llamada Paula Stewart, con la que se casó en 1953.
En 1957, colaboró por primera vez con el letrista Hal David con quien formó una pareja profesional exitosísima, lanzando a la fama a Dionne Warwick en 1962 con la canción «Don’t Make Me Over», que alcanzó el nº 21 de los Top 40, y continuando una relación profesional que durante diez años produjo veinte hits, siete de los cuales llegaron a los Top 10. También trabajó mucho con el letrista Bob Hilliard y con los Drifters durante este periodo.
Reconocido playboy (se casó cuatro veces), una de ellas con la famosa actriz Angie Dickinson, a través de quien Bacharach entró en el mundo del cine, debutando con “Beware of the Blob”, el tema principal de La masa devoradora (The Blob, 1958), primer papel protagónico del ascendente Steve McQueen, y Forever my Love (Ernst Marischka, 1962), película que condensaba la exitosa trilogía austríaca de Sissi, protagonizada por Romy Schneider, para la que compuso el tema del mismo título, mientras la partitura original era del austro-húngaro Anton Profes.